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報告書

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*

JAEA-Review 2022-008, 116 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-008.pdf:5.36MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みIE-96)にガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな焼結固化法の開発を目的とする。本研究では、コールド試験により焼結固化の最適条件および焼結固化体の基礎性能を評価し、ホット試験でそれらを実証する。令和2年度において、最適化された条件で作製した焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することをコールド試験で明らかにした。また、ホット試験において焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することを実証した。さらに、ホット試験において焼結固化作製におけるCsの揮発率はわずかであることを確認した。焼結固化法のプロセスフロー、機器装置、仕様等を示した。また、焼結固化法の各種データを他の固化法と比較して評価し、焼結固化法に優位性があることを確認した。

論文

ゼオライト粒子と接触したステンレス鋼の$$gamma$$線による腐食影響

加藤 千明; 山岸 功; 佐藤 智徳; 山本 正弘*

材料と環境, 70(12), p.441 - 447, 2021/12

ゼオライト粒子は福島第一原子力発電所(1F)の汚染水の浄化のためのセシウム吸着塔内で用いられている。使用後のセシウム吸着塔は敷地内で保管されているが、ステンレス鋼製胴部の局部腐食が懸念された。この腐食リスクに対し、$$gamma$$線による影響データを照射下電気化学試験装置で取得した。また、内溶液の変化状態を実規模サイズのモックアップ試験装置で検討した。それらの結果から、過酸化水素による電位の上昇がゼオライト粒子の存在で防ぐことができ、塩化物イオンの濃化もそれほど生じないことを明らかにし、局部腐食が相当に小さく抑えられることを示した。

報告書

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*

JAEA-Review 2020-049, 78 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-049.pdf:5.85MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みゼオライト)の焼結固化法の開発を目的とする。焼結固化法は、使用済みゼオライトにガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな固化法である。本法は、ガラス固化と比較して固化体の大幅な減容や焼成固化と同程度の安定な固化体の形成が期待できる。本事業では、コールド試験により焼結固化に適したガラスの選定、焼結温度等の最適化を図りホット試験で実証する。令和元年度において使用済みゼオライトの焼結固化用バインダーとしてB$$_{2}$$O$$_{3}$$系ガラスを選定し、焼結固化条件の最適化を図った。また、模擬汚染水として照射済み燃料に由来する核種を含む水を調製し、IE-96に吸着させることにより模擬使用済みIE-96を作製した。さらに、ゼオライトの固化,焼成固化等に関する既存の研究成果及び最新の研究動向を調査し、焼結固化プロセスの概念を設計した。

報告書

放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発(委託研究); 平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉国際共同研究センター; 芝浦工業大学*

JAEA-Review 2019-028, 71 Pages, 2020/03

JAEA-Review-2019-028.pdf:6.46MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」について取りまとめたものである。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みゼオライト)の焼結固化法の開発を目的とする。焼結固化法は、使用済みゼオライトにガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな固化法である。本法は、ガラス固化と比較して固化体の大幅な減容や焼成固化と同程度の安定な固化体の形成が期待できる。本事業では、コールド試験により焼結固化に適したガラスの選定、焼結温度等の最適化を図りホット試験で実証する。平成30年度においてバインダーの候補ガラスの熱特性、及び加熱雰囲気が焼結固化に及ぼす影響について調査した。また、放射性核種を含む模擬汚染水を作成するための照射済燃料を選定し、試料の状態を確認した。さらに、ゼオライトの固化、焼成固化等に関する既存の研究成果及び最新の研究動向を調査した。

論文

Direct quantitation of $$^{135}$$Cs in spent Cs adsorbent used for the decontamination of radiocesium-containing water by laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 蓬田 匠; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 92(4), p.3276 - 3284, 2020/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.7(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されたCs吸着材を安全に処分するために、長寿命核種である$$^{135}$$Csの放射能を把握する必要がある。$$^{135}$$Csは、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定するが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。しかし、$$^{137}$$Csから放出される強い放射線が取り扱いを困難にする。そこで本研究では、固体試料の直接測定が可能なレーザーアブレーションICP-MSを用いて$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを測定し、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果と合わせて、Cs吸着材中の$$^{135}$$Csを簡便かつ精確に定量する方法を開発した。方法の妥当性を確認するため、放射性セシウムを含む汚染水に市販のCs吸着材を浸漬させて模擬試料を調製し測定したところ、水試料の分析値と一致した。

論文

3.5.3 汚染水処理技術

内田 俊介

原子力のいまと明日, p.63 - 68, 2019/03

福島第一原子力発電所の事故後8年間の汚染水処理の状況をレビューし、汚染水に係わる課題、特にトリチウムの取り扱いと今後への提言を紹介した。

論文

Effect of flowing water on Sr sorption changes of hydrous sodium titanate

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 佐藤 努*

Minerals (Internet), 7(12), p.247_1 - 247_13, 2017/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.71(Geochemistry & Geophysics)

福島第一原子力発電所で発生している放射性汚染水の処理に使用されている含水チタン酸ナトリウム(SrTreat)の使用中におけるSr収着能の変化と変化の原因を明らかにするために検討を実施した。含水チタン酸ナトリウムでは99時間の模擬処理水の通水にて表面構造が変化し、H$$^{+}$$に対する緩衝能やSr収着割合が低下した。そのため、含水チタン酸ナトリウムは使用開始初期に変性が起こり、Sr収着能が低下するため、未使用の含水チタン酸ナトリウムのSr収着能を利用して求めた使用済み含水チタン酸ナトリウムのSr含有量は、実際よりも過大量となると想定された。

論文

Estimation of the inventory of the radioactive wastes in Fukushima Daiichi NPS with a radionuclide transport model in the contaminated water

柴田 淳広; 駒 義和; 大井 貴夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(12), p.1933 - 1942, 2016/12

 被引用回数:19 パーセンタイル:85.7(Nuclear Science & Technology)

For planning and investigating on treatment and disposal of the wastes on Fukushima Daiichi NPS, it is necessary to quantify the radioactivity inventory of them. The secondary wastes from the water treatment system are one of the major wastes and the analysis of the water of the treatment system holds the promise of giving the useful information on the inventory of damaged fuel. Therefore, the inventories of the secondary wastes and damaged fuel were estimated with a radionuclide transport model in the contaminated water. The model was developed based on unknown factors that are initial concentration in the hypothetical volume assuming the instantaneous homogeneous mixing and continuous release rate from damaged fuels. In the numerical analysis using this model, the key parameters, initial concentration C$$_{0}$$, continuous release rate F and inventory of source of continuous release I$$_{S0}$$ were given by fitting the model with analysis data of the contaminated water. By using these parameter values, the nuclides inventories in the damaged fuel and secondary waste were calculated.

論文

Groundwater flow modeling focused on the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant site

三枝 博光; 尾上 博則; 小橋 昭夫; 渡辺 将久

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 7 Pages, 2015/05

東京電力福島第一原子力発電所では、汚染水に関わる問題に直面している。現在、地下水が地下建屋に流入することにより発生する汚染水が連続的に増加している。このことから、発電所敷地内の地下水の流動状態を理解するとともに、地下水を汚染源に近づけないための対策工の効果を予測することが重要である。対策工としては、地下建屋を囲むように設定する陸側遮水壁や、地下建屋の海側に設置する海側遮水壁、さらには地下水の揚水が計画されている。以上を踏まえ、本研究では、計画されている対策工の効果を推定するために地下水流動モデルの構築を行った。具体的には、地下水の涵養域や流出域、地下水の主流動方向、地下建屋への地下水流入量について、対策工を設置する前後の状態を推定した。その結果、計画されている対策工は、地下建屋への地下水流入量を低減するために有効であるとともに、海への汚染地下水の流出を抑制する効果があることを示した。

論文

Radionuclide release to stagnant water in the Fukushima-1 Nuclear Power Plant

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.301 - 307, 2015/03

 被引用回数:17 パーセンタイル:81.12(Nuclear Science & Technology)

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算すると共に、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。トリチウム,ヨウ素、そしてセシウムの放出率は数十%であり、一方、ストロンチウムとバリウムはそれよりも一桁から二桁小さかった。これらの放出率はTMI-2事故と同程度であった。

口頭

福島第一原子力発電所から放出された放射性物質の環境中移行予測への大気・陸域・海洋結合計算の適用,2

永井 晴康; 都築 克紀; 小林 卓也; 寺田 宏明

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により、放射性物質が環境へ放出されるとともに、処理されないまま敷地内に存在する汚染水が漏えいする可能性がある。これらによる環境影響を評価するために、大気・陸域・海洋結合計算による放射性物質の環境中移行シミュレーションを試みている。結合計算では、複数のモデルを同時進行で並行計算させ、モデル結合プログラム(モデルカップラー)がモデル間の双方向データ交換を仲介し、モデルを一体化したのと同等な結合状態を実現する。福島への適用では、まず、大気モデルと陸域モデルの結合計算による、大気放出された放射性物質の地表沈着、土壌中移行、及び河川流出過程の試験計算結果を実施した。この計算において河川水流量を過小評価する問題について、1年間のスピンアップ計算において、地下水から河川への湧出を考慮することにより改善するとともに、融雪による流量変動の再現を試みた。その結果、阿武隈川の複数の測定地点での河川水流量の時間変動をほぼ再現できるようになった。

口頭

Introduction of research and development regarding treatment technology for TEPCO's Fukushima Daiichi NPS accident waste

加藤 潤; 谷口 拓海; 大杉 武史; 中澤 修; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水処理二次廃棄物は多種多様かつこれまでに処理実績のない性状を持つ。2017年度までに、放射性廃棄物処理に適用実績のある固化技術について、汚染水処理二次廃棄物に対する適用性評価に向けた課題が抽出された。本報告では、抽出された課題解決のための研究開発について紹介する。

口頭

汚染水処理用Cs吸着材中$$^{135}$$CsのレーザーアブレーションICP-MSによる直接測定

浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 蓬田 匠; 北辻 章浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、汚染水処理に使用された廃Cs吸着材が多量に保管されている。廃Cs吸着材を処分するには、主要な放射線源である$$^{137}$$Csだけでなく長寿命核種$$^{135}$$Csの放射能評価も必要となる。$$^{135}$$Csの定量にはICP-MSが用いられるが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。ところが、廃Cs吸着材は放射線量が高く、取り扱いが困難であることに加え、Cs$$^{+}$$が廃Cs吸着材から溶離しにくく、溶液試料の調製は容易ではない。そこで、廃Cs吸着材中Csの$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを、固体試料の質量分析が可能なレーザーアブレーション(LA)ICP-MSを用いて溶出操作なしで測定し、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果を乗じて$$^{135}$$Csを定量する方法を開発した。本方法の妥当性は、核分裂生成物由来のCsを含む汚染水試料を用いて、$$^{135}$$Cs放射能が既知の廃Cs吸着材模擬試料を調製し、LA-ICP-MSで実際に$$^{135}$$Csを定量することにより評価した。LA-ICP-MS測定で得られた$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csは0.41$$pm$$0.02(原子数比)であり、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果を乗じて$$^{135}$$Cs放射能を算出した。この値が、あらかじめ値付けした廃Cs吸着材模擬試料の$$^{135}$$Cs放射能に等しくなったことから、本方法の妥当性を確認できた。

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